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http://inaoe.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1009/748| Förster energy transfer in the vicinity of a metallic nanosphere | |
| JOSE ALEJANDRO GONZAGA GALEANA | |
| JORGE ROBERTO ZURITA SANCHEZ | |
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| Plasmons Nanoparticles Fluorescence | |
| The Förster process is a mechanism for which the energy of an excited molecule (donor) can be
transfered to a nearby molecule (acceptor) in ground state. Herein, the influence of a nanoscale
metallic (silver) sphere on the Förster energy transfer rate KF is theoretically analyzed in depth.
The dependence of donor and acceptor positions, particle size, and orientations of the acceptor
and donor dipole moments on KF is examined. Also, the impact of surface plasmons excitation
on KF is studied. There are two donor de-excitation channels: Förster energy transfer and
donor direct decay, the efficiency _ (occurrence likelihood) of the Förster energy transfer which
characterizes the competition between these de-excitation processes is investigated. A modified
dielectric response of the sphere due to the nanoscale confinement of metal free-electrons and
their interaction with the surrounding medium is considered. Particularly, contour plots of KF(rA)
(rA being the acceptor position) are obtained. High-value contour lines KF(rA) = k [region near
the donor position (intermolecular distance > 3 nm)] are practically unchanged with presence of
the metallic particle, whereas the low-value contour lines are strongly perturbed by the presence
of the sphere and they depend on donor position, orientations of the donor and acceptor dipoles,
and whether surface plasmons are excited. The normalized Förster energy rate with respect
to bulk medium (KF=KF0) is enhanced when donor and acceptor are placed on opposite sides
of the sphere (coinciding with previous theoretical works). The high Förster efficiency contour
lines [_(rA) > 0:5] have the same shape as those for the bulk medium, but their lengths are reduced
and depend strongly on donor position. This effect is because of the large enhancement
of the donor decay rate KD as the donor approaches to the sphere. Consequently, in the high
efficiency region, the direct donor-acceptor electromagnetic interaction pathway dominates and
therefore, the influence of particle size and the plasmonic excitation is negligible. The comparison
of the theoretical outcomes and the results of several experiments is discussed. In presence of
the nanoparticle, some of these experiments found improvement of Förster efficiency and others
efficiency reduction. Experimental papers that report efficiency reduction are in qualitative
agreement with the results of this work. El proceso Förster es un mecanismo mediante el cual la energía de una molécula excitada (donador) puede ser transferida a una molécula cercana (aceptor) en estado base. En esta tesis, se analiza teóricamente y a fondo la influencia de una esfera nanométrica y hecha de metal (plata) sobre la rapidez de transferencia de energía Förster KF. Se examina la dependencia de KF con las posiciones del donador y del aceptor, el tamaño de la partícula, y las orientaciones de los momentos dipolares del aceptor y del donador. Además, se estudia el impacto de la excitación de plasmones superficiales sobre KF. Existen dos canales de desexcitación del donador: la transferencia de energía Förster y el decaimiento directo de donador; se investiga la eficiencia _ (probabilidad de ocurrencia) de transferencia de energía Förster, la cual caracteriza la competencia entre estos procesos de desexcitación. Se considera una respuesta dieléctrica modificada de la esfera, la cual es debida al confinamiento nanométrico de los electrones libres del metal y su interacción con el medio que los rodea. Particularmente, se obtienen gráficos de contorno de KF(rA) (siendo rA la posición del aceptor). Las líneas de contorno de KF(rA) = k con un valor alto [región cercana a la posición del donador (distancia intermolecular > 3 nm)] prácticamente no sufren cambios con la presencia de la partícula metálica, mientras que las líneas de contorno con valor bajo son fuertemente perturbadas por la presencia de la esfera y dependen de la posición del donador, de las orientaciones de los dipolos donador y aceptor, y sí los plasmones superficiales son excitados. La rapidez de transferencia de energía Förster normalizada con respecto al medio homogéneo (KF=KF0) es mejorada cuando el donador y el aceptor son colocados en lados opuestos de la esfera (coincidiendo con trabajos teóricos previos). Las líneas de contorno de eficiencia Förster alta [_(rA) > 0:5] tienen la misma forma que aquellas para el medio homogéneo, pero sus longitudes son reducidas y dependen fuertemente de la posición del donador. Este efecto es originado por el enorme aumento de la rapidez de decaimiento del donador KD conforme el donador se acerca a la esfera. Consecuentemente, en la región de eficiencia alta, la interacción electromagnética directa entre el donador y el aceptor domina y por lo tanto la influencia del tamaño de la nanopartícula y la excitación plasmónica es despreciable. | |
| Instituto Nacional de Astrofísica, Óptica y Electrónica | |
| 2012-07 | |
| Tesis de maestría | |
| Inglés | |
| Estudiantes Investigadores Público en general | |
| Gonzaga-Galeana J.A. | |
| ELECTRÓNICA | |
| Versión aceptada | |
| acceptedVersion - Versión aceptada | |
| Aparece en las colecciones: | Maestría en Electrónica |
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